Анализ основных вопросов дозиметрии экологического трития и радиоуглерода

Тритий, как изотоп водорода, диффундирует практически во все материалы, что приводит к загрязнению материалов практически на всю их глубину. В виде оксида тритий сравнительно быстро диффундирует через различные резины и полимерные, водонепроницаемые материалы. Такие же выводы можно сделать по проницаемости трития через различные породы во внешней среде ядерных установок. Необходимо подчеркнуть разницу между проницаемостью молекул воды и оксида трития НТО. Например: 1мм резины непроницаем для воды, но через 105с (сутки) становится проницаем для НТО. Т.е. прохождение трития через различные водонепроницаемые породы (например: глину или известняк) просто вопрос времени. Захоронение трития в подземных водах основывалась только на водонепроницаемости пород, и тогда не была учтена проницаемость оксида трития НТО и превращение НТО в органически связанный тритий ОСТ.

В веществах (в том числе и органических) происходит замена водорода на тритий. Физическая причина этого – бета излучение трития. Благодаря этой энергии тритий внедряется даже в ядро живой клетки, в ДНК. Путём миграции трития является не только водная среда - гидросфера и атмосфера, но и почва. Из-за высокой проникающей способности трития трудно выделить одну миграционную цепочку, например: выброс - влага воздуха - вода – человек; утечка - грунтовые воды, почва - водоем - питьевая вода – человек; сброс – поверхностная вода - питьевая вода – человек. Выброс трития может проходить через вентиляционную трубу и через крышу здания.

ОСТ кроме трития, содержит также углерод и кислород, т.к. тритий замещает водород в первую очередь в цепочке О-Н. В сбросах с французских АЭС углерод С-14 и тритий рассматриваются всегда вместе. В России контроль ОСТ в продуктах, сбросах и водных объектах не проводится. В таких странах как США, Франция, Канада и др. в районах размещения ядерных объектов проводится одновременный мониторинг трития и углерода С-14, целью которого является исследование значимости ОСТ, учитывая продолжительное время его удержания в живых организмах. Тритий и радиоуглерод следует рассматривать как парные радионуклиды. Изучение миграции соединений трития связано в первую очередь с расчётом доз населения.

В течение последних десяти лет наблюдается возрастающий интерес к поведению органически связанного трития ОСТ в производственной и в окружающей среде. Международный семинар был созван во Франции в 2012, чтобы собрать научное сообщество, заинтересованное органически связанным тритием ОСТ, чтобы обменяться опытом и установить текущее состояние знания. Задачами международного семинара по органически связанному тритию ОСТ (OBT-International workshop) являются: определение (что такое ОСТ?), разновидности ОСТ (сменный, несменный ОСТ), анализ ОСТ, стандартизация, международное сравнение данных по ОСТ. Различные аналитические процедуры используются различными лабораториями, участвующими в межсравнениях, организованными во Франции, Канаде и в России. Изменения или уклон в аналитических процедурах могли бы привести к ошибочным оценкам дозы. Необходимо стандартизировать и утвердить аналитические процедуры и установить прочные международные стандарты по ОСТ (в том числе и по определению доз).

В НРБ-99/09 дозовый фактор для НТО:
1,8х10-11Зв/Бк (персонал); 4,8х10-11Зв/Бк - население;
для ОСТ: 1,2х10-10Зв/Бк – население.

Дозовый фактор для газа НТ: 1,8х10-15Зв/Бк (персонал).

Для поступления трития в виде НТО:
В МУ 2.6.1.15-02 ТРИТИЙ И ЕГО СОЕДИНЕНИЯ. КОНТРОЛЬ ВЕЛИЧИНЫ ИНДИВИДУАЛЬНОЙ ЭФФЕКТИВНОЙ ДОЗЫ ВНУТРЕННЕГО ОБЛУЧЕНИЯ ПРИ ПОСТУПЛЕНИИ В ОРГАНИЗМ ЧЕЛОВЕКА;
дозовый коэффициент при хроническом поступлении трития в организм взрослого человека равен 1.7х10-2 (мкЗв/год )/ (Бк/л мочи).

Дозовый коэффициент согласно современным моделям МКРЗ равен 1,8х10-2 (мкЗв/год)/(Бк/л мочи) при хроническом поступлении (в данном случае неважно при ингаляционном или пероральном), при этом годовое поступление трития равно 1000 Бк/год.

По НРБ-99/09, если взять годовое поступление, равное 1000 Бк/год, то получится 1,8х10-2 (мкЗв/год) /( Бк/л мочи).
По методике "Mondal-3 ( модель МКРЗ) 1,8х10-2 (мкЗв/год )/ (Бк/л мочи)

Для поступления трития в виде ОСТ:
Модели НКДАР ООН,2012г.: (4.2х10-2 (мкЗв/год) /( Бк/л мочи)
По методике "Mondal-3" (7.9х10-2 (мкЗв/год )/ (Бк/л мочи)

Для поступления трития в виде НТ:
По НРБ-99/09, если взять годовое поступление, равное 1000 Бк/год, то получится 1,8х10-6 (мкЗв/год) /(Бк/л мочи).

Углерод С-14 образуется в активной зоне реактора в результате взаимодействия нейтронов с материалами конструкции, теплоносителя, замедлителя в основном в результате реакции 14N (n,p) 14C, 17O(n,бета) 14C. Углерод-14 выбрасывается в окружающую среду в основном с газо-аэрозольными выбросами в виде СО2, СО, СН4, СхНу, 14CхТу. С жидкими отходами сбрасывается менее 1% образующегося количества [3].
Исходя из выброса радиоуглерода АЭС "Козлодуй" можно сделать вывод, что выбрасываются в основном углеводороды, а не углекислый газ. В тоже время окисление углеводородов, содержащих тритий и радиоуглерод, приводит к образованию классического, несменного ОСТ.

Соединение радиоуглерода с тритием – это частный случай ОСТ, но именно это соединение реализуется на АЭС. Радиоуглерод С-14 образуется в результате реакции нейтронов на азоте в реакторе, а не действия микробов. В ряде загрязнителей внешней среды радиоактивный углерод С-14 занимает особое место, поскольку он обладает длительным периодом полураспада - 5730лет (для трития Т1/2=12.3года). Опасность радиоуглерода С-14 определяется его распространением в виде газа 14СО2 [6] или угольной кислоты во влаге воздуха 3Н214СО3 - одно из соединений трития Н-3 и радиоуглерода С-14. Прямая и обратная реакция перехода угольной кислоты в углекислый газ широко известны: Н2СО3↔ СО2+Н2О. Затем с помощью фотосинтеза или другим способом эти и другие соединения внедряются в органические вещества. Учёт ОСТ на АЭС привёл к необходимости повышения качества радиационного контроля воздушных сред по тритию (в виде газа НТ, оксида трития НТО и органических соединений трития ОСТ) и радиоуглероду (в виде газа 14СО2 или углеводородов типа СхНу, например в виде соединений во влаге воздуха типа 3Н214СО3) в районе расположения АЭС или в производственных помещениях. Таким образом радиоуглерод рассматривается как составная часть ОСТ в воздухе и в воде.

Пути миграции трития и радиоуглерода пересекаются в органических веществах, в органически связанном тритии ОСТ. Процессы в цепочке миграции С-14 растянуты во времени и довольно сложные: фотосинтез, рост, разложение биологических клеток и т.д. Глобальный фон концентраций трития и радиоуглерода по величине активности совпадают – единицы Бк/кг. Вблизи предприятий с ядерными установками происходит накопление радиоуглерода-14 в растительности, в животных (а также и в воде) до уровней несколько десятков Бк/кг. С-14 поступает в организм человека с вдыхаемым воздухом, с продуктами питания и водой, также как и тритий [3].

Утечки трития бывают трёх видов:

1. сброс трития в поверхностные воды, в реку, или в водоём-охладитель
2. выброс в атмосферу.
3. утечки трития в подземные воды, которые потенциально считаются источниками питьевой воды.

В настоящее время значимое наличие трития в грунтовой, водопроводной воде отмечается только для 1-й в мире атомной станции (Обнинск). Однако состав органических веществ в подземных водах очень разнообразен. Т.к. большинство этих веществ содержит водород, то легко предположить, что водород в этих веществах может быть замещён тритием.

Расчёт доз населения от экологического трития изложен в [1]. Причём надо учесть пероральный и ингаляционный пути поступления трития (и радиоуглерода). Пероральный путь поступления трития для персонала – это поступления за счёт содержания НТО и ОСТ в пище столовой. Оценить эти поступления можно с помощью пиролизёра. Технология печей Pyrolyser хорошо отработана; системы используются в главных аналитический лабораториях Великобритании (см. www.raddec.com).

При равном содержании ОСТ, НТО и НТ в воздухе годовая доза от трития:
Д=С(0,33КНТО+0,33КОСТ+0,33КНТ), где
С-концентрация трития в моче населения, Бк/л;
КНТО - дозовый коэффициент НТО=1,8•10-2(мкЗв/год)/(Бк/л мочи);
КОСТ - дозовый коэффициент ОСТ=3,5•10-2(мкЗв/год)/(Бк/л мочи);
КНТ - дозовый коэффициент НТ=1,8•10-6(мкЗв/год)/(Бк/л мочи).

Для радиоуглерода С-14, если считать, что он поступает в организм в элементарной форме (organic gases and vapours), то есть взять вариант с дозовым фактором 5,8х10-10 Зв/Бк (НРБ-09/2009), то при постоянном хроническом поступлении и его содержании в моче, равном 20 Бк/л, мощность дозы составит 170 мкЗв/год. Это с учетом того, что в суточном количестве мочи, равном 1,6 л, углерода-14 больше в 1,6 раз и, соответственно, суточное выведение равно 32 Бк/день. В принципе, измеренное значение С-14 в моче могло быть обусловлено разовым поступлением, тогда соответствующая этому поступлению доза может быть много больше, чем 170мкЗв/год. Это будет зависеть от интервала между моментом поступления и моментом отбора пробы мочи. Поэтому для контроля С-14, где это необходимо, мочу надо отбирать регулярно, например, 1 раз в месяц, чтобы исключить эту неопределенность, связанную с возможным разовым поступлением радионуклида в большом количестве. По радиоуглероду следует предварительно принять дозовый коэффициент равным 8,5(мкЗв/год)/(Бк/л мочи).

ЛИТЕРАТУРА

1. OAK RIDGE NATIONAL LABORATORY. J.E. Till, H.R. Meyer, E.L.Etnier and e.l. "Tritium – An Analisis of Key Environmental and Dosimetric Questions" ORNL/TM-6990. 1980. http://rais.ornl.gov/tools/rais_rad_risk_guide.html http://www.osti.gov/scitech/servlets/purl/5338831
2. Health Effects, Dosimetry and Radiological Protection of Tritium. Canada. 2010. Catalogue number INFO-0799, 274р.
3. В.П.Рублевский, В.Н.Яценко, У.Г.Чанышев "Роль углерода-14 в техногенном облучении человека" М, 2004.

Старший научный сотрудник ФМБЦ
Фомин Геннадий Васильевич